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ȼϵCo-N/Cϴ߻ĵ绯ѧ

                    ȼϵCo-N/Cϴ߻ĵ绯ѧ
                                 Ԩ ܵ  
                       (ϴѧѧѧԺɳ410083)
    ժҪ̼ھᴦټܾ900ȴ,Ʊɢ缫6 molLD1KOHҺжԭӦ(ORR)ĵ߻ܵõ.XRD:̼мܾȴ˵(Co5.47N).ͨߺͽ迹Ʊɢ缫ڿеܽо.ʱڣ0.2 V(vs.Hg/HgO)λ,δ̼缫ԭûе;ᴦ̼缫ڿеĵܶߵ57mAcmD2;Co-N/Cϵ缫ͬµܶȿɴ170 mAcmD2,迹ʾɼСԭӦ迹,ǿ˶ԭӦĵ߻.
    ؼʣ̼缫;ԭӦ;߻;;ܶ
    ȼϵؾ¶ȵܿ͡ɿ÷ǹ߻ŵ.ĵ绯ѧԭ͵ȼϵصӦ,Ȼڼ±׽,ԭӦ̵ĶѧȻ.Ϊﵽҵ,ڷǹ߻ȶԺ͵缫ܷȡͻ.оͳɱķǹĴ߻϶ȼϵصҵش.̼ΪĽɢ缫[13]չֳõĻԺȶԲӦڽ-[4,5],ijȶԽϲ,ɱҲȽϰ.оɱ͡Ʊ̼ΪĴ߻Ϊȼϵ缫ȵ.,ױΪԽлԭĵ߻,˽Ĵ߻Ϊ[6,7].о[7,8],ضƱƵõĵ,Ϊ׼߻.,ﻹдԺһĿCO.,ҲΪ沬ΪȼϵصĴ߻.ڻδױӦڼȼϵ.IJᴦԼܺپȴ,оƱɢ缫ڼȼϵԭĵ߻.
    1ʵ鲿
    1.1߻Ʊ
    1.1.1̼Ԥ
    ̼(Vulcan XC-72R)6 molL1Һ,ȥܴڵȻ,˺ôȥˮϴ,65%Һ,˺ôȥˮϴ,Ȼڸи.
    1.1.2еĸȴ
    (a)ȡ[Co(Ac)24H2O]0.86 g1.1.1еõ̼ڷĩ0.6 g,ʢ100 mLˮձ,2 hнˮȫ,.õĻTΪCo-N/Cϴ߻ǰ.
    װĴ۷ʽ¯.NH3ųʽ¯еĿ,ͨNH3,¯450,1 h,¯900,2 h.ֱ¯½ΪºֹͣͨNH3.¼ΪCo-N/Cϲ(CE-Co/N).
    (b)(a)о貽ó30 min,ͬ.¼ΪCo-N/C-ultraϲ.
    (c)ڲ[Co(Ac)24H2O]¶
    1.1.1еõ̼ڽаȴ,ȴ(a)ͬ.¼ΪCE-High Tem.
    1.2
    1.2.1 XRD
    1.1.2(b)ƱõIJṹX(ձѧ),ɨʱCu K,1.54056 nm,ѹ40 kV,150 mA,ʽ,ɨ2()/min.
    1.2.2 SEMɨ羵SEMòS-650SEMɨ羵ɵ.
    1.3缫Ʊ
    Ϊٵ缫ܵӰ,ɢ缫ô߻ֱ뼯ĭĵ缫е绯ѧ.߻Ϊ60%ķϩ(PTFE)ֱ̼ڵ缫(CE)Ԥ̼(CE-acid)CE-High Tem缫Co-N/Cϲ(CE-Co/N),CE-Co/N-ultraɢ缫,ȡ̼ͬڷĩ,PTFEƳɢ缫.PTFE̼۵ȾΪ14.
    1.4绯ѧ
    绯ѧԾ¡н,Ϊ绯ѧվ(ϺCHI604B).Ϊijл,һ1 cm2Ŀ,缫̶һ.绯ѧԲñ׼缫ϵ:10 cm2PtƬԵ缫,Hg/HgO缫()Ϊαȵ缫.еĵ缫λ粻رָ,ΪHg/HgOαȵ缫ĵ缫λ.Ʊɢ缫ļߺͽ迹6 molL1KOHҺԭӦλ,缫ЧӦΪ1cm2.ɨΪ0.10.5 V,ɨΪ1mV/s;ڣ0.2 VͬƵʷΧ(1000000.01 Hz)н迹;ʱڣ0.2 Vλ½.
    2
    2.1 XRD
    Ϊ˽ƱĴ߻ijɷϢ,XRD,ͼ1ʾ.λúǿJCPDF׼տ֪,1.1.2γɵCo5.47Nϵúܺ,ǿȺܴ,ƱĴ߻Co5.47NȺܸ,Vulcan XC-72R̼ǵ͵ķǾ̬,2ȣ25п(޶̼).   
    
    2.2 SEM
    1.1.2ƱķĩSEM(ͼ2).ͼпԿĩ΢ž,С,Ϊ15m,߻ıȱ;ѻΪ.1.1.2аȴǰ,ǰĩδCo(AC)2Ͼ,ʹɵĵֲܷ.˵ƱջдڽһŻ,ﵽ׼,Ԥô߻ڴ߻ܷ.
    
    ͼ3ΪȴǰɢSEMƬ.ò,Ϊ״,ɢԽδɢ,ƽ,ҷֲΪ,ʹԭĴ߻.Ƶ20106 kHzĻе,䲨Ϊ100.01 cm,Զڷӳߴ,ܶԷӲ,ͨԷΧӰ,óջijеķ,ﵽɢ΢Ŀ.ʵ˷Ǿ෴ӦľȻ,ʵɢ,ƿijߴͷֲ.
    
    2.3߷
    ֱֵ缫ɨ,õļͼ4ʾ.ͼпԿ̼ڵ缫λĻԭС,ԭĵ߻ܼ.ͼУ0.2 Vλ,ᴦ̼缫ڿԭӦĵΪ57 mAcm2,δ̼缫ܶ40 mAcm2,˵岢ǽΪ,Ŀ׽ṹͱʻӰ߻ĻԺѡ.Ũϴ̼Ϊ˳ȥӰԭ,Ũ̼ڵøı̼ϵĹ[9],ضٽĻԭ.Co-N/C缫δ̼ڵ缫,ͼУ0.2 Vʱܶ95 mAcm2,ﵽ110 mAcm2,ʾܶԭĵ߻.Co-N/C缫ȴǰȾ,ͼУ0.2 Vʱܶߵ170 mAcm2.ɢ߻,óջʱľֲ¡ѹǿ΢,ϴȵ΢,Чطֹ΢ž۶ʹַ֮ɢ.˾ú,߻ϷֲøΪ,ڿɢ缫϶еɢ.
    
    2.4迹
    ڼ߷,Ԥ͸µָԷδ̼缫Ƚ,ԭĵܶ൱.迹ϼ,ܹԵ缫ķӦж,õ绯ѧݴģӦĵЧ·,õйCo-N/Cϵ缫ķӦѧ.
    2.4.1迹绯ѧ
    ͼ4ʾ̼ڵ缫(CE)Ԥ̼(CE-acid)CE-Co/N-ultraƱ̼ɢ缫缫ԭӦڣ0.2 VλʱĽ迹Nyquistͼ.ͼпͼλ,˵ڷӦûر.ڸƵ,ֵ缫п,ǵ缫Ŀ϶ṹ,Ҳԭɵ.ƵΪһԲ,ڴʱŨȺܴ,绯ѧķӦԶСڵ缫ϵɢ,Ϊ绯ѧӦƲ.̼ڵ缫İԲֱᴦĵ缫ܵĵ缫İԲҪö,绯ѧӦԼΪ2˵̼ڵ缫ϵĴٶȺ,ݵ缫ӦٶȾСö;ᴦĵ缫(CE-acid)еĸϵ缫(CE-Co/N-ultra)NyquistͼԲֱ̼ڵİԲС,֪绯ѧӦС̼ڵ缫,Ӷ֤2.3ڵļ缫̼ڵ缫ĵܶȴöʵ.ܴ߻̼缫İԲֱС,Ե绯ѧӦõĴ߻Ч,[10]ȴܽͷӦĻ,ӿ˵绯ѧӦ,ӶӿԺܿشݸڴ߻O2,ʹڵ缫ܹѸٻԭΪOH,ʱO2õӺɵOHҺɢٶԱ,Ϊ缫ӦĿƲ.¼пܻԵ缫ȱӰ,ͨԱȼߵĵܶȿ֪,δܽаȴõ̼(CE-High Tem缫)ԶԶCo-N/C缫Ļ.,Co-N/Cϴ߻ԭĴ߻ҪʵȱӰ,ȴγɵCo5.47NеĴ߻.
    2.4.2Ч·
    
    õ绯ѧ(ZSimDemo_320)ֵ缫ڣ0.2 Vλ½еĽ迹õЧ·,ֵ缫ڿµĽ迹ͼ(ͼ5)LR(C(RO))(RW)Ч·ͼܹϺõغ(ͼ6).R1Ϊ缫Ͳαȵ缫֮ŷķ;Cǵ缫˫;R2ʾ绯ѧӦ;O(Cothyperbol)Ϊɢ,ķӦй,ڼԽԭ̲OHڵ缫,ȻҺɢ,ͨһѧӦֽ;R3ʾԭ̷ѧӦ,м(HO2-H2O2)迹,Ӧ缫λй[16];WΪWarburg迹,Ϊмɢɵ.ͨЧ·ʾ,缫ӦĵתƹԼRctRcӦʵĻѧӦ.̼ڵ缫(CE),Ԥ̼(CE-acid),CE-Co/N-ultra缫ϵõĵЧ·ֱڱ1и.

    ӱ1е˫Cֵɿ,CE-acid缫˫ԴCE缫,˵ᴦ̼ڵıȱ,ʵʷӦ;̼۾Ũᴦ,˱ӻ,Ļԭ11,Աȱ,Warburg迹ҲԼС.ᴦܴٽ̼ڵԭҪΪṹ.˰Ѵ߻ɢԵĸƹڻԼԵӸ˵̼Ϊ,źͱı仯ԭӦкܴӰ.̼صĹɽ߻е̼ʲô,¶:һǵ,673973 K֮,߻873973 K¶ʱضۻ;Ǹ,1023 K,ʱӦһֱȫ̼.ױ̼ʱ,߻ڻ̼ͬԵƶ,ʹֽ̼Ӵ[15].ΪЧӦ.ЧӦʹô߻ıȱ[16].ӱ1ݿԿ,CE-Co/N-ultra缫˫ԶԶCECE-acid缫,ڰȴǰ,̼ڷĩδCo(AC)2Ͼ,ʹɵĵֲܷ,ɵĵ̼ܿڿ,ڲɢ,ʹWarburg迹.
    
    2.5ʱ
    ͼ8Ϊͬ缫ڣ0.2 Vλµļʱ,Ԥ͸µ2ָԷƱɢ缫ԭܶȾδ̼缫.δд̼缫(CE缫)ڷӦڵܶȻȶ17 mAcm2,ںڱʼṹӰ,ʹԭĵʱӳ罵,ȶԼ;ͼbΪ̼ھԤļʱ,ԿԿȶԵõ,ܶȴﵽ60 mAcm2.Ũϴ̼ȥӰԭ,ŷӦĽ,Ӳڵ缫缫,ڷӦɢ,ʹӦ,ˮʹô߻ʪ,ʹɢ缫߻ԭĻ,ܶȴΪ,ȶǿ;cΪ̼صܵļʱ,ʱʵڼܶʼȶ165170mAcm2.[17]һЩ˴߻ǰ,Ӷߴ߻ķɢ,ȴ˷ӦĻԼγȶCo-N-Cλ,Ӷߴ߻ܺȶ.
    
    3
    ͨᴦͰȴֱVulcan XC-72R̼ڽ˸Դ,Ƴɢ缫.6molL1KOHҺн˵绯ѧܲ,XRD,SEMԺܴ߻˷,ó½:
    (1)߽:̼ھŨᡢŨԤ,δ̼ڵ缫,ԭӦĴ߻,ڿеĵܶȷֱﵽ57mAcm2;̼м,ڰиȴɵĵᆳXRDCo5.47N,ҴȺܸ,ڿеĵܶȷֱﵽ170 mAcm2.(2)SEMɨ羵,Co5.47NȽӽ׼;Ʊʹȴﵽ׼,̼صܵ缫ԭӦĵܶܵõһ.
    (3)ʱʵʾ,ŨᡢŨԤ̼ڶԭȶ;е̼ܵ缫ʱʵڼȶ170 mAcm2,ȶԵõȵ.֪ͨ,̼زϵĴ߻ں̶ܴȡ̼زϵ΢׽ṹ.缫ĽྻԼĹ,ȼϵطǹ߻оҪ.
    οף


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